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      中國科大研制了丙烯空氣環氧化制環氧丙烷高選擇性催化劑

      時間:2021-10-27 23:45:04 來源:中國科大新聞網

        近日,中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家研究中心/化學與材料科學學院黃偉新教授和武漢大學顧向奎研究員合作研究,發現小尺寸Cu2O立方體納米晶在丙烯空氣環氧化制環氧丙烷反應中表現出高選擇性,并明確了其Cu2O{110}邊位是催化活性位和理解了催化反應機理。研究成果以“Fine cubic Cu2O nanocrystals as highly selective catalyst for propylene epoxidation with molecular oxygen”為題發表在Nat. Commun. 2021, 12, 5921。


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        環氧丙烷(PO)是一種高價值化工中間體。丙烯與O2環氧化反應是最經濟和綠色的PO生產途徑,但由于缺乏高效催化劑,該反應也是最具挑戰性的催化反應之一。銅基催化劑被廣泛研究作為丙烯空氣環氧化反應催化劑,但報道的PO選擇性并不令人滿意。在前期研究中,中國科學技術大學黃偉新教授團隊發現Cu2O{110}晶面是催化丙烯空氣環氧化反應的活性晶面(Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 4856),并觀察到小尺寸Cu2O立方體納米晶具有高密度Cu2O{110}邊位,在CO氧化反應中起主要催化作用(Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 4276)。基于上述基礎理解,黃偉新教授團隊在本工作中設計了平均尺寸為27 nm的Cu2O立方體納米晶用于丙烯空氣環氧化反應,獲得了80%以上的PO選擇性,并證實了其Cu2O{110}邊位為生成PO的活性位點。與此同時,發現了溫度依賴的催化反應機理,在低反應溫度下,主要發生Cu2O{110}邊位催化的弱吸附O2物種為活性氧物種的低能壘Langmuir-Hinshelwood (LH)反應選擇性生成PO,但弱吸附O2物種在高反應溫度不穩定,則同時發生Cu2O{110}邊位和Cu2O{100}面位催化的表面晶格氧為活性氧物種的高能壘Mars-van Krevelen (MvK)反應分別生成PO、丙烯醛和CO2。該研究結果為丙烯空氣環氧化高效催化劑的研制提供了新思路。


        文章第一作者是中國科學技術大學博士研究生熊偉,共同第一作者是武漢大學顧向奎研究員。該項研究得到了國家自然科學基金委員會、中國科學院、教育部、武漢大學等的支持。


        論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-021-24621-8


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