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      中國科大為二維材料家族添加全新成員

      時間:2021-10-22 20:06:00 來源:中國科大新聞網

        近日,中國科學技術大學吳長征教授實驗課題組和武曉君教授理論計算課題組合作,成功實現非范德華力層狀材料AMX2(A=單價離子,M=三價離子,X=氧族元素)精準剝離,獲得保持計量比的AMX2二維材料,為二維材料家族添加全新成員。該新二維材料展現出較之塊材提升三個數量級的室溫超離子導電行為。相關成果于10月18號在線發表在《自然?化學》雜志上(Nature Chemistry 2021, DOI: 10.1038/s41557-021-00800-4)。


        近年來,二維材料由于獨特的電子結構和豐富的物理化學性能引起人們大量關注。其中,范德華力層狀材料,由于層間的弱相互作用力,使得人們可以通過多種剝離手段獲得其保持塊材的組分和結構的單層二維材料,推進了其在降維后量子限域效應下的本征性能研究。對于非范德華力層狀材料,層間的強化學鍵作用極大地阻礙了原子級厚度二維結構的制備。盡管通過選擇性刻蝕化學活性層,人為構建范德華力間隙,能夠實現單層或寡層納米片的制備,但目前往往不可避免劇烈破壞原始晶格,致使所獲二維材料的組分和結構與塊材產生巨大差異。當前,如何實現具有塊材組分和結構的二維非范德華力層狀材料仍存在巨大挑戰。


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      AgCrS2的二維結構與離子輸運性能


        為此,吳長征教授團隊針對非范德華力層狀材料AMX2系列化合物,通過可控電化學插層手段,利用金屬A與大半徑插層分子電對之間的氧化還原電勢差,成功剝離獲得與塊材幾乎一致組分和結構的二維結構,為二維材料家族添加全新成員。以AgCrS2為例,不同厚度的納米片均由兩層(CrS2)夾著一層Ag的三明治結構方式組成,并表現出統一的AgnCrn+1S2(n+1)(n為Ag層數目)化學式。不僅如此,團隊發現AgCrS2納米片的離子導電性隨著厚度降低而大幅提高,并在單層展現出室溫超離子導電行為,較之塊材提升了三個數量級。理論計算指出,在該二維材料中Ag+離子沿著四面體空位的躍遷能壘大幅降低,從而將這種在塊材中的高溫超離子導電相(僅在673 K以上出現)穩定至室溫。


        該項工作是吳長征教授課題組近年來在大尺寸二維納米片相關研究(全單晶溶液相剝離制備超大尺寸、缺陷可調的非碳二維材料以及二維同質結構: JACS2017, 139, 9019; JACS, 2018104, 493; JACS, 2019, 141, 592; Adv. Mater. 2019, 201900568)的拓展延續。二維材料全新家族成員,為未來二維非范德華力層狀材料的合成和探索提供了新思路。


        中國科學技術大學微尺度彭晶博士后,劉雨樺博士和呂海峰博士后是本論文共同第一作者,吳長征教授是本論文通訊作者。該項研究工作得到了國家自然科學基金委國家杰出青年科學基金、重大項目以及國家重點研發計劃等項目的資助。


        論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41557-021-00800-4


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