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      中國科大在制備聚合物鈣鈦礦發光二極管研究中取得重要進展

      時間:2021-10-19 23:45:05 來源:合肥微尺度物質科學國家研究中心

        近日,中國科大合肥微尺度物質科學國家研究中心、物理學院和中科院強耦合量子材料物理實驗室的肖正國教授課題組與趙瑾教授課題組合作,在聚合物鈣鈦礦發光二極管(LED)研究中取得重要進展。該研究團隊采用不飽和有機胺陽離子通過固態聚合得到穩定且具有柔性的聚合物鈣鈦礦。基于聚合物鈣鈦礦所制備的LED的外量子效率(EQE)高達23.2%,相關成果以“Polymerized hybrid perovskites with enhanced stability, flexibility, and lattice rigidity”為題發表在《先進材料》(Advanced Materials)雜志上。


        金屬鹵化物鈣鈦礦作為新一代的半導體材料,由于其色域廣、帶隙易于調節、發光半峰寬窄、易于制備等優勢成為制備LED器件的明星材料。鈣鈦礦結構中金屬原子與鹵素原子之間弱的離子鍵以及有機胺陽離子與無機八面體之間的非共價鍵使得鈣鈦礦的晶格具有柔軟的特性。軟晶格特性使得鈣鈦礦相較于傳統的無機半導體對缺陷有更大的容忍性,這讓鈣鈦礦成為可溶液法制備光電器件的理想材料。然而,軟晶格也造成了鈣鈦礦對外部條件的敏感性加劇(如濕度和熱)。此外,軟晶格會在鈣鈦礦結構中產生大量聲子,造成嚴重的電聲耦合。強烈的電聲耦合會導致非輻射激子的猝滅和熒光量子產率的降低,使得器件無法在高溫和高電流密度下工作。例如,基于苯乙胺作為有機胺陽離子的二維鈣鈦礦LED只能在液氮溫度(80 K)下發光。


        針對以上問題,肖正國課題組采用含有不飽和鍵的4-乙烯基苯甲胺(VBA)作為有機陽離子通過固態聚合得到聚合物鈣鈦礦。這種聚合物鈣鈦礦的結構保持完好,并且表現出聚合物一樣的特性,例如對濕度/熱度的穩定性以及柔性。更有趣的是,聚合的有機胺部分使得鈣鈦礦的晶體剛性增加。增加的晶體剛性減弱了電聲耦合作用,抑制了非輻射激子的復合速率,提高了電子/空穴的遷移率。得益于以上優點,基于二維聚合物鈣鈦礦的LED在室溫下(300 K)也展現出明亮的電致發光,并且基于準二維聚合物鈣鈦礦的LED的EQE最高可達23.2%,這是目前報道的鈣鈦礦LED在近紅外區域的最高效率。以上工作為設計鈣鈦礦結構,提高其內在的穩定性和物理特性,以及改善器件光電性能提供了新的方法。


        中國科大合肥微尺度物質科學國家研究中心、物理系肖正國教授與趙瑾教授為該論文的共同通訊作者。物理系博士研究生陳文靜以及博士后史永亮為該論文的共同第一作者。本項研究得到國家自然科學基金委、中科大人才團隊項目、以及中央高校基本科研業務費專項資金的資助。


        論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202104842


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        圖示:a. 聚合物鈣鈦礦形成示意圖。b. 不同溫度下聚合物鈣鈦礦和常規鈣鈦礦的平均原子位移。c. 不同<n>值的聚合物和常規準二維鈣鈦礦的外量子效率。


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