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      中國科大在單分子精密測量中取得重要進展

      時間:2021-02-20 10:00:00 來源:中國科大新聞網

        中國科學技術大學單分子科學團隊侯建國院士、王兵教授、譚世倞教授等發展了多種掃描探針顯微成像聯用技術,實現了對單分子在電、力、光等外場作用下不同內稟參量響應的精密測量,在單化學鍵精度上實現了單分子多重特異性的綜合表征,這一研究成果于近期發表在《科學》雜志上(Science 2021, 371, 818–822)。


        精確測定分子的化學結構、識別其化學物種一直是表面科學的核心問題。即使在單個分子層次上,分子結構、電子態及其激發態、化學鍵振動、反應動力學行為等多維度的內稟屬性均表現出顯著的特異性。針對分子多維度內稟參量的精密測量是全局性和綜合性理解分子特異性的基礎,但始終是一個極具挑戰性的前沿問題。在過去的40多年里,掃描隧道顯微術(STM)及其衍生出的多種高分辨的顯微成像技術,如q-Plus原子力顯微術(AFM),已經獲得1埃量級的空間分辨能力。但是,這些顯微技術缺乏化學識別能力。直到2013年,中國科大單分子科學團隊利用針尖增強拉曼成像技術(TERS),首次實現了亞納米級的化學識別(Nature 2013, 498, 82),并于2019年將該技術的空間分辨推進至1.5埃(Nat. Sci. Rev. 2019, 6, 1169),為進一步拓展針對分子特異性的全局表征研究打下了基礎。


        該團隊在前期工作基礎上,采用融合STM, AFM, TERS等掃描探針技術的策略,發展了STM-AFM-TERS聯用技術,突破了單一顯微成像技術的探測局限。利用這一高分辨的綜合表征技術,以并五苯分子及其衍生物作為模型體系,結合電、力、光等不同相互作用實現了對電子態、化學鍵結構和振動態、化學反應等多維度內稟參量的精密測量。實驗結果揭示了Ag(110)表面吸附的并五苯分子轉化為不同衍生物的機理,其中納腔等離激元激發是導致特定吸附構型下C―H鍵選擇性斷裂的原因。在技術上,通過集成高靈敏度的單光子計數器,把拉曼光譜的實空間成像速度提高了2個數量級,成功地實現了并五苯分子化學反應前后的動態跟蹤與測量。結合理論計算,揭示了分子化學反應過程的機理,驗證了實驗觀測結果。這一融合多維度表征技術策略將為表面催化、表面合成和二維材料中的化學結構與物種識別,以及構效關系的構建提供可行的解決方案,在表面化學、多相催化等研究領域具有重要的科學價值。《科學》雜志審稿人評價該技術將具有跨領域的影響力“becoming highly influential across the fields”。


        中國科學技術大學微尺度物質科學國家研究中心博士生胥佳玉、祝翔是本論文的共同第一作者。


        該研究獲得科技部、中科院、基金委、安徽省項目資助。


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        圖注:基于掃描探針的單分子多參量測量示意圖:(A)探針,(B)拉曼光譜光路,(C)AFM像,(D)STM像和利用高靈敏單光子計數器同步采集的C-H振動拉曼光譜像,(E)分子骨架結構的拉曼光譜像。


        論文鏈接:https://science.sciencemag.org/content/371/6531/818


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